Главным собором монастыря являлся Успенский собор. Вначале это была небольшая однокупольная церковь. Закончена она была в 1744 году и строилась на деньги, пожертвованные московским купцом Демидовым, за что и получила название Демидовской. В 1770 году началось строительство большого храма, который был закончен семь лет спустя. При этом пришли к интересному архитектурному решению: демидовскую церковь не разрушили, а сделали алтарём Успенского собора. Собор славился великолепным пятиярусным иконостасом с иконами византийского письма. Высота храма была 61 метр. Ныне собор не существует, на его месте установлен памятный крест.
К алтарю Успенского собора примыкала красивая светлая часовня, где находились могилы двух саровских подвижников Марка Молчальника и Серафима Саровского.